课题来源与背景：课题来源单位：广东省科学技术厅，立项名称：g-C3N4/AB2O4纳米复合材料的可控合成即DMFC阴极协同催化机理研究. 直接甲醇燃料电池(DMFC)是以甲醇溶液为燃料、以空气或氧气为氧化剂的化学能直接转化为电能的一种发电装置，产物为CO2和H2O。反应方程式如下：阳极反应: CH3OH + H2O → CO2 + 6H+ + 6e- Ea=0.046 V (1)阴极反应: (3/2)O2 + 6H+ + 6e- → 3H2O Ec=1.229 V (2)电池总反应: CH3OH + (3/2)O2 → CO2 + 3H2O E=1.183 V (3)DMFC作为新型、清洁、可再生能源，由于具有结构简单，运行温度和压力要求低，电量约为二次电池的10倍以上，理论最大功率密度约为1000 mW/cm2，理论能量密度约为6000 Wh/kg，热力学理论能量转换率高达96.7%，远远大于卡诺循环的热机发电能量转换率。它具有低污染、燃料来源广、能量转化率高、储运和使用安全方便等优点，在汽车和便携式电子设备等领域中拥有广阔的应用前景，是最有可能实现商业化应用的绿色能源。 研究目的与意义：目前燃料电池包括DMFC的阴极催化剂主要是Pt催化剂或Pt为主的二元或多元催化剂、金属氧化物、过渡金属硫化物、金属有机大环化合物等，但是研究最多的仍是金属Pt及其合金，而Pt/C作为阴极催化剂，主要存在以下不足：(1) 铂资源匮乏，价格昂贵，造成了该类电池成本过高，严重阻碍了其商业化应用；(2) 甲醇透过Nafion膜到达阴极在铂催化剂上发生电氧化，产生“混合电位”，大幅度降低了DMFC的开路电压；(3) 甲醇氧化产生的中间体(如CO或CHO)会使Pt/C催化剂中毒，严重影响Pt/C催化剂氧还原的活性；(4) 在高氧含量、高电位和高湿度DMFC体系中，Pt/C催化剂会出现严重的载体腐蚀和Pt团聚等现象，造成有效活性面积降低。因此探索并研制具有高催化活性、稳定性好且对醇类呈惰性的耐醇的低Pt和完全代替Pt类贵金属的阴极电催化剂材料是目前DMFC 研究中亟待解决的科学问题之一。 主要论点与论据：本研究利用类石墨相氮化碳(g-C3N4) 及尖晶石型AB2O4两者本身耐醇稳定性高，且在其独特分子结构中，因有较多的活性位点而显示出对ORR有较高的电催化活性等性能，本研究提出以尖晶石型AB2O4代替Pt，以g-C3N4代替C，利用电沉积方法和溶液法设备需求简单、反应条件温和、形貌、结构与组成易于调控的特点；在绿色的水溶液体系中，深入研究一维有序g-C3N4/AB2O4纳米复合材料的可控合成以及作为DMFC阴极材料的催化性能及其界面协同催化机理，并设计构建以该类复合材料为电极的性能稳定、催化活性高且对醇类呈惰性的燃料电池。一方面，通过可控制备具有类石墨结构的g-C3N4纳米结构，提高其比表面积；另一方面，这种一维的g-C3N4纳米结构具有活性位点多，有利于增强其ORR活性，其特点是：(1) 具有类石墨相的g-C3N4一维纳米复合材料，在电催化过程中，一维有序的生长结构有利于促进电子迁移速率；(2) 这种有序生长的结构，提高了其比表面积，增强了其耐醇的能力，提高了电催化稳定性；(3) 两种或三种具有ORR活性组分的有效复合，将会产生协同催化效应，提高其电催化活性。 创见与创新：（1）高效、稳定电催化阴极材料g-C3N4/AB2O4的理性设计与可控合成。采用绿色、经济、反应温和的电化学沉积法和溶液法，理性设计与可控合成具有尺寸均一、生长有序的g-C3N4/AB2O4纳米管阵列和三明治层状结构材料，阐明纳米复合材料物相、结构、组成等参数与合成条件之间的内在联系，为实现具有高ORR活性及化学稳定性的阴极电催化纳米材料绿色可控合成提供一种新思路和方法。（2）高效DMFC阴极的构建和协同催化反应机理研究。通过研究各种尖晶石型复合氧化物与类石墨相g-C3N4的有效复合以及对ORR催化活性的影响，构建DMFC，优化电池的结构设计与组装工艺，总结和归纳具有尖晶石结构的纳米复合材料的协同机制和催化机理规律，为研发高效、稳定的新型阴极催化剂材料提供新的理论支撑和技术储备。 社会经济效益，存在的问题：本课题为制备具有一定特殊结构、性质稳定、环境友好、成本低廉及高反应活性的可见复合电催化材料提供了重要的理论指导及实验依据，有望促进多元阴极电催化纳米材料在电催化领域中的应用。无存在问题。